УДК 539.219.3: 621.039.8

 И.Н. Бекман

МИКРОАВТОРАДИОГРАФИЯ В ДИФФУЗИОННО-СТРУКТУРНОМ АНАЛИЗЕ НА a-ИЗЛУЧАЮЩИХ РАДИОАКТИВНЫХ ГАЗОВЫХ ЗОНДАХ

Аннотация

Методами математического моделирования изучены перспективы использования техники трековой авторадиографии на толстослойной фотоэмульсии для целей томографии микрогетерогенных материалов, осуществляемой радиоактивными газовыми зондами. Возможности метода продемонстрированы на примере системы радон-композитный материал на основе полиэтилена. Показано, что микроавторадиографический вариант метода газовой томографии позволяет осуществить пространственную локализацию отдельных неоднородностей структуры, интенсивно поглощающих альфа-излучающий инертный газовый зонд.

Микротомография на диффузионных радиоактивных газовых зондах позволяет получать ценную информацию о неоднородности строения твердого тела [1]. В стационарном варианте этого метода образец насыщают радиоактивным газом до установления равновесного распределения зонда по всему объему микрогетерогенного материала. Количество газа, абсорбированное различными компонентами структуры гетерогенного материала определяется величинами локальных констант растворимости зонда в этих компонентах. Например, некоторые неоднородности структуры типа сферолитов, границ зерен, дислокаций, микропузырьков и т.п. интенсивно поглощают низкомолекулярные примеси. Повышенная адсорбция или растворение радиоактивного газа в отдельном компоненте структуры декорирует его и позволяет выделить из окружающей среды для более детального изучения [2-5]. Первым этапом метода томографии, как неразрущающего метода дефектоскопии, является восстановление пространственного (трехмерного) распределения радиоактивного зонда в изучаемом материале исходя из зарегистрированного двумерного распределения по поверхности объекта исследования энергетического спектра излучения, покидающего образец. На втором этапе осуществляется переход от восстановленного пространственного распределения зонда к пространственному распределению неоднородностей структуры (в частности - к пространственному распределению дефектов.

Для исследования распределения поля радиации по поверхности плоского образца используется метод макроавторадиографии [6]. Это метод с достаточно высокой разрешающей способностью (при использовании мягкого бета излучателя типа трития - порядка микрона) позволяет определить характер распределения зонда, адсорбированного на поверхности изделия. Если зонд находится на значительных глубинах в объеме материала, то интерпретация авторадиограммы с точки зрения построения пространственного распределения источников излучения серьезно затрудняется. Методы аналитического продолжения концентрационных полей, основанные на решении двумерного интегрального уравнения Фредгольма 1-го рода [7] обычно позволяют локализовать источник в двумерных координатах (x, y), но лишь в случае отдельных мощных источников дают возможность оценить глубину их залегания (т.е. координату z). Другой метод ядерной томографии - метод спектрометрии ядерного излучения, выходящего из образца, позволяет определить глубину залегания источника (найти координату z), но не дает локализации по двум другим координатам (x, y).

Метод микроавторадиографии (мико-АРГ) или, как его иначе называют, метод трековой авторадиографии основан на использовании толстослойной фотоэмульсии для регистрации и идентификации a-излучающих радионуклидов [8]. Обычно применяют фотоматериал, толщина которого несколько превышает пробег a-частиц в материале эмульсии от изучаемого изотопа. Количественный анализ пространственного расположения трека позволяет локализовать источник излучения и определить все три координаты его залегания (x, y, z). Анализ всей совокупности зарегистрированных микро-АРГ треков обеспечивает возможность пространственной реконструкции поля источников на глубинах порядка пробега a-частиц в исследуемом материале. Таким образом, микроавторадиография сочетает в себе преимущества локализующего и ядерно-спектроскопического детекторов.

В настоящей работе анализируются перспективы использования техники микроавторадиографии для целей зондовой томографии. Основное внимание уделено проблеме пространственной локализации точечных скоплений радона, абсорбированных дефектами структуры полиэтилена.

В методе авторадиографии плоский образец, насыщенный a-излучающим радиоактивным газом, прижимается к фотопластинке, покрытой специальной ядерной фотоэмульсией (например, типа А2). После экспонирования и проявления характер распределения a-треков исследуется с помощью оптического микроскопа. В ходе анализа АРГ с помощью окуляра микроскопа измеряют координаты начала и конца выбранного трека в горизонтальной плоскости (x, y), а координату глубины (z) - по шкале микрометрического винта наводки на резкость, фокусируя объектив последовательно на верхний и нижний конец трека. Исходя из значений длин пробега a-частиц в материале и в фотоэмульсии (определенных экспериментально или теоретически) рассчитывают координаты радионуклида - источника излучения. Подобную операцию проводят со всеми треками, зарегистрированными на анализируемом участке АРГ. Затем переходят к статистической обработке совокупности данных на предмет выявления принадлежности источников к одному скоплению. После усреднения рассчитанных координат источников, отнесенных к конкретному скоплению, определяют среднее значение координаты его локализации - "центр тяжести" скопления. Тем самым находят место расположения скопления в трехмерном пространстве.

Точность определения центра скопления определяется как точностью эксперимента, так и пространственным разупорядоточением скопления. Действительно, если скопление не является точечным, а имеет какую-либо форму, то экстраполированные концы треков опишут в пространстве некоторую область. В этом случае усредненные координаты следует интерпретировать как центр скопления, а неопределенность ее вычисления - как эффективный радиус скопления.

Поскольку скопление зонда своим происхождением обязано процессам растворения радиоактивного газа в объеме некоторого элемента структуры - ловушки диффузанта или адсорбции на внутренней поверхности дефекта, то параметры (размер, форма) и координаты скопления зонда можно понимать как параметры и координаты элемента неоднородности структуры. При этом количество треков в скоплении может быть прокалибровано в единицах емкости дефекта по отношению к тестовому газу.

Коротко остановимся на теории трековой авторадиографии.

Пусть в нашем распоряжении имеется точечный источник a-излучения энергии Еa, расположенный на глубине h от поверхности образца. Если hRa, то излучение достигает слоя фотоэмульсии и АРГ фиксирует наличие трека. На толстослойной эмульсии (толщина фотослоя заведомо превышает пробег a-излучения в фотоэмульсии) параметры трека: его длина и угол входа в эмульсию, j, зависят от глубины источника, энергии излучения и от величин пробегов a-излучения как в исследуемом материале, Ra,м, так и в эмульсии, Ra. Пробег a-частиц в веществе можно определить экспериментально, или оценить по формуле:

(1)

где R0,a -пробег a-частиц в воздухе; -средний атомный вес вещества; r -плотность вещества.

Радон (222Rn) испускает a-частицы с энергией 6,3 Мэв. Тогда формула (1) дает значения пробегов Rпэ=49 мкм и Rэ=24 мкм для в полиэтилене и фотоэмульсии, соответственно.

Рис.1. Схема метода трековой авторадиографии *-излучения. а - схема образования трека в ядерной фотоэмульсии; б - схема образования "звезды" при распаде атомов радона, абсорбированных отдельным точечным дефекте.

Из геометрических соображений (см. Рис.1a) очевидно, что расстояние l, отделяющее начало трека от проекции источника на плоскость АРГ (величина проекции на АРГ участка пробега a-частиц в материале), определяется выражением:

(2)

где j - угол входа a-частицы в эмульсию, h - глубина залегания атома, испустившего a-частицу.

Длину горизонтальной проекции трека, d, на плоскость АРГ найдем по формуле:

(3)

Здесь поправочный множитель Raпэ/Raэ=2,04 введен с целью возможности сравнения и суммирования участков пробегов a-частицы в полиэтилене и фотоэмульсии.

Рис. 2. Номограмма влияния глубин залегания источника излучения на величины проекции на плоскость авторадиограммы участков пробегов a-частиц в материале образца (l) и в фотоэмульсии (d). Цифры у прямых - № азимута

Принцип нахождения координаты центра скопления ясен из Рис.1. Напомним, что совокупность нескольких треков, выходящих из одной точки, называют "звездой". Зная центр скопления, т.е. локализовав источник излучения в плоскости (x, y), можно по измеренным с помощью микроскопа значениям d и l для любого трека из "звезды" (типа приведенной на рис.1б) рассчитать по формуле (3) угол входа a-частицы в фотоэмульсию и, следовательно, по обычным правилам геометрии, глубину залегания источника h (третью координату z). Проделав подобную операцию с несколькими треками из "звезды" и усреднив результаты, можно значительно точнее определить глубину залегания скопления.

Результаты расчетов d и l для системы радон-полиэтилен приведены на Рис.2 и 3. В ходе вычислений задавали интервал изменения параметра h (от 0 до 50 мкм с шагом 5 мкм) и интервал изменения угла j (от 0 до 90о, , где номер азимута N изменялся от 1 до 16).

Рис.2 содержит семейство прямых, выходящих из начала координат (расчеты по формуле (2)) и семейство прямых, задаваемых уравнением (3). Эта номограмма позволяет находить величины d и l для a-треков от радионуклида, расположенного на губине h. Подобные номограммы существенно упрощают решение обратной задачи - определения глубины залегания точечного источника радиоактивного излучения - поскольку освобождают экспериментатора от проведеня каких-либо расчетов. Действительно, измерив по АРГ значения d и l для трека легко на графике найти точку пересечения прямых для d и l и, опустив от этой точки перпендикуляр на ось абсцисс, определить значение h.

Рис. 3. Диаграмма взаимосвязи параметров d и l при различных глубинах залегания источника a-излучения. а - схема выбора глубин залегания источника и углов входа a-частиц в фотоэмульсию; б - влияние глубин залегания источника a-излучения и угла входа a-частицы в фотоэмульсию на величины проекций АРГ участков пробега a-частиц в материале (l) и фотоэмульсии (d). Цифры у прямых - № азимута

Диаграмма Рис.3 наглядно демонстрирует характер изменения величин d и l при увеличении глубины залегания источника (h изменяли в диапазоне от 0 до Raпэ с шагом 0,2 Raпэ). Видно, что при увеличения глубины залегания источника, h, диапазон изменения величин параметров d и l уменьшается. Длина проекции трека a-трека на плоскость АРГ при удалении от центра скопления (если только скопление не находится непосредственно на поверхности образца) проходит через максимум: короткие треки наблюдаются как в центре, так и на периферии "звезды".

Номограммы типа Рис.2 были использованы нами для вычисления распределений по размерам длин регистрируемых на АРГ треков (параметра d). Расчеты проводили с учетом различных функций распределения a-излучающего зонда по объему исследуемого материала. Специально разработанная программа для ЭВМ позволяла проводить математическое моделирование процессов диффузии a-излучающих радиоактивных газов в гетерогенных телах различной структуры (среды с отдельными включениями инородных фаз, слоистые среды, среды дисперсионного типа и др.), генерировать концентрационные профили с учетом флюктуаций различного уровня, получать трековые авторадиограммы, снятые с одной или двух поверхностей плоского образца и проводить статистическую обработку результатов.

На Рис.4 представлены концентрационные профили радиоактивного газового зонда, возникающие в некоторых типичных диффузионных ситуациях, и соответствующие им спектры длин a-треков, N(d). Видно, что метод трековой спектроскопии достаточно чувствителен к форме концентрационного профиля. В отличии от результатов традиционной ядерной спектроскопии a-излучения, вид спектра треков, зарегистрированного методом микро-АРГ, может существенным образом отличаться от вида породившего его источника излучения. В первую очередь это относится к монотонно изменяющимся в пространстве концентрационным профилям.

Рис. 4.  Влияние функции распределения радиоактивного газового a-излучающего зонда по объему пластины на форму спектров распределения длин треков, N(d) (Гомогенный материал). а - однородное распределение газа, устанавливаемое в методе равновесной сорбции. б - линейный концентрационный профиль газа, возникающий в методе стационарной проницаемости (авторадиография с входной поверхности мембраны); в - линейный концентрационный профиль газа, возникающий в методе стационарной проницаемости (авторадиография с входной поверхности мембраны).

Так, в случае равновесного насыщения гомогенного образца радиоактивным газом достигается однородное распределение источника излучения по объему материала. Однако спектр длин a-треков имеет явно выраженную параболическую форму (Рис.4а). Еще сложнее обстоит дело с стационарным режимом метода проницаемости. Как известно, при достижении стационарного режима проницаемости в гомогенной пластине устанавливается линейный профиль газа, изменяющийся от величины С(0) = sр, где s-константа растворимости газа в материале образца, р - парциальное давление газа на входе в мембрану, до величины С(L) = 0, где L -толщина пластины, на выходе из мембраны. Авторадиографический вариант метода проницаемости [9, 10] позволяет проводить авторадиографирование как с входной, так и выходной поверхностей мембраны.

Результаты математического моделирования (см. Рис.4 б и в) показывают, что в методе газопроницаемости один и тот же концентрационный профиль порождает существенно различные виды спектров длин треков, d, в зависимости от того с какой стороны мембраны проводили авторадиографирование.. При снятии АРГ с входной по направлению потока диффузанта поверхности мембраны спектр a-треков является линейным (Рис.4б), но с наклоном в противоположную сторону по сравнению с породившим его профилем источников излучения. Разброс в значениях длин многочисленных коротких треков существенно выше, чем разброс в длинах малочисленных длинных треков. При снятии АРГ с выходной поверхности мембраны спектр a-треков имеет параболическую форму (Рис.4в).

Несколько лучше обстоит дело с регистрацией спектров длин треков от отдельных точечных источников a-излучения. Рассмотрим довольно сложную с точки зрения томографии ситуацию: расположение трех точечных источников излучения точно друг под другом, но на различных глубинах. На авторадиограмме совокупность таких источников выглядит как одиночная "звезда" и визуально определить число скоплений, породивших эту "звезду" невозможно. Лишь детальный анализ распределений треков по длинам обнаруживает сложную структуру источника, позволят определить число входящих в него скоплений, определить глубину залегания каждого скопления радиактивного газа и его емкость по отношению к тестовому газу.

Рис. 5. Спектры длин треков от трех точечных источников a-излучения одинаковой интенсивности, расположенных на разных глубинах. а - отсутствие абсорбции газа в объеме основного материала; б - наличие абсорбции газа в объеме основного материала.

Рис.5а демонстрирует спектр распределения длин треков, зарегистрированный методом микро-АРГ пластины, содержащей три точечных дефекта одинаковой емкости, расположенных на глубинах 0,25LL, 0,5L и 0,75L (L @ Ra). Здесь мы полагаем, что зонд растворяется только в дефектах структуры. Видно, что спектр треков имеет три пика, что верно указывает на наличие трех источников. Однако положения пиков сильно сдвинуты в сторону коротких расстояний, причем сдвиги пиков осуществляются неравномерно: пики от глубоко залегающих источников сдвинуты существенно сильнее, чем от мелко залегающих. Пропорции между глубинами пика нарушаются. Высоты пиков также становятся различными: пик от источника близкого к поверхности существенно выше по сравнению с пиком от глубоко залегающего источника той же мощности. Форма линии спектра треков имеет асимметричную форму: крутой фронт со стороны больших и медленно ниспадающий фронт со стороны малых длин треков. Последнее обстоятельство ухудшает разрешающую способность методики.

Рассмотрим теперь ту же ситуацию трех источников одинаковой мощности, но расположенных в среде способной заметно растворять радиоактивный газ. В данном случае пики на спектре треков располагаются на достаточно сильно зашумленной параболической кривой (Рис.5б). Наличие газа как в основном материале, так и в дефектах существенно ухудшает чувствительность метода дефектоскопии и его разрешающую способность.

На Рис.6 приведены примеры спектров распределений длин треков для различного числа источников (от одного до пяти) различной мощности и расположенных на разных глубинах. Для простоты, адсорбцией газа в основном материале пренебрегаем. Видно, что во всех случаях спектр треков верно идентифицирует число источников.

Рис. 6. Спектры длин треков от точечных источников a-излучения различной интенсивности. а - один источник; б - два источника; в - три источника; г - четыре источника; д - пять источников.

Таким образом, микроавторадиографический вариант метода томографии на диффузионных газовых зондах, в принципе, позволяет восстанавливать пространственное распределение источников a-излучения. Особенно перспективно применение методики для анализа материалов, содержащих отдельные компоненты структуры, активно сорбирующие зонд. При наличии точечных источников, анализ спектра распределения длин треков позволяет надежно определить число источников. Однако для нахождения глубин из залегания и мощности (абсорбционной емкости) необходимо применение специальных калибровочных графиков, которые необходимо получить предварительно. Метод эффективен для нахождения пространственных координат (x, y, z) элемента неоднородности структуры, который существенно сильнее сорбирует радиоактивный газовый зонд чем вмещающий материал.

Предложенная методика испытана нами в методе дефектоскопии, осуществляемым путем растворения радона в гетерогенных материалах на основе полиэтилена низкой плотности. Обнаружено, что неразрушающая томография на базе толстослойных ядерных эмульсий позволяет надежно определять характер расположения в полимере наполнителя, газовых пузырьков, следов пластификаторов и других неоднородностей структуры, активно сорбирующих радон.

Литература.

  1. Бекман И.Н. - Вестн. Моск. Ун-та, сер.2: Химия, 1994, т.35, с.547
  2. Румянцев С.В., Штань А.С., Гольцев В.А. Справочник по радиоизотопным методам неразрушающего контроля.-М.: Энергоиздат, 1982, С.143.
  3. Бекман И.Н., Бунцева И.М., Коробков В.И.- Радиохимия, 1986, т.28, c.292.
  4. Beckman I.N. Polymeric gas separation membranes (Eds. D.R.Paul, Y.P.Yampol'skii), Boca Raton, CRC-press, 1994, p.301.
  5. Beckman I.N., Buntseva I.M- J. Radional. Chem. Lеtters, 1991, v.153, p. 345.
  6. Коробков В.И. Метод макроавторадиографии, Высшая школа, М., 1967, 183 с.
  7. Верлань А.Ф., Сизиков В.С.- Методы решения интегральных уравнений с программами для ЭВМ, Киев, "Наукова думка", 1978, 292 с.
  8. Руководство к практическим занятиям по физическим основам радиохимии (Ред. Ан.Н.Несмеянов), Химия, М., 1971, стр.359.
  9. Бекман И.Н. .- Радиохимия, 1981, т.23, с.750. 10. Бекман И.Н. Швыряев А.А.- Радиохимия, 1982, т.24, 1983, с.126
Hosted by uCoz